异形A301氨合成催化剂的内扩散效应因子

异形A301氨合成催化剂的内扩散效应因子

一、不规则形状A301氨合成催化剂内扩散有效因子(论文文献综述)

赵一权[1](2021)在《焦炉气甲烷化过程多尺度模拟》文中研究指明天然气是一种清洁能源,近年来在国内其需求量急剧增加。结合我国的“富煤贫油少气”的能源特点和炼焦产能巨大的现状,积极发展以煤炭炼焦的副产物焦炉气为原料制天然气,有利于缓解国内油气短缺问题,在能源安全、节能减排方面也具有重要的战略意义。甲烷化是焦炉气制天然气过程中至关重要的一步,本文针对焦炉气甲烷化体系,运用COMSOL Multiphysics模拟软件分别在催化剂尺度和反应器尺度上对固定床反应器中甲烷化过程的流动、传热、传质和反应规律进行了研究。首先,基于工业圆柱形甲烷化催化剂,分别建立了单颗粒催化剂模型和反应器模型,探究了催化剂孔道结构和操作条件对反应过程的影响。计算结果表明:在催化剂尺度,反应物主要分布在催化剂外表面附近区域内,甲烷化过程受到严重的内扩散限制。降低温度、增大孔隙率可以明显提高催化剂的内扩散效率因子,温度从673 K降低到513 K,效率因子能够从0.07增加到0.85;孔隙率从0.2增加到0.8,效率因子能够从0.13增加到0.62,但是温度的降低和孔隙率的增加都可能会降低反应速率。相比之下,反应压力和孔径的变化对催化剂性能影响较小。在反应器尺度,甲烷化过程仍受到严重的内扩散限制,反应器轴向上会形成明显的热点。压力和流速的增大都会导致CO转化率下降和反应器内温度升高,另外流速增加会使床层压降变大,入口流速从0.02m/s增加到0.08 m/s,压降升高了约7倍;入口温度升高会导致CO转化率上升和反应器内温度升高、热点温差下降。进一步,分别在催化剂和反应器尺度上探究了催化剂颗粒形状对甲烷化过程的影响。计算结果表明:影响不同形状催化剂反应性能的主要因素是它们的外比表面积,相对于球形和圆柱形催化剂,多叶草形催化剂具有更高的效率因子和平均反应速率,其中球形颗粒的效率因子只有0.13,而四叶草颗粒的效率因子能达到0.29;在反应器尺度上,相比于球形和圆柱形催化剂床层,反应物在多叶草形催化剂床层中的停留时间更长,转化率更大,但同时床层热点温度更高,床层压降也更大。最后,以装填圆柱形催化剂颗粒的反应器为例,建立了催化剂梯度装填模型,考察了床层中催化剂活性分布对甲烷化过程的影响。结果发现,三种催化剂活性分布的床层中CO的出口转化率都在64%左右,催化剂活性组分从入口到出口逐渐增多的分布方式(分布A)可以在保持转化率基本不变的情况下降低热点温度,改善床层温度分布。在分布A的基础上,对入口温度、压力、流速等操作条件进行了进一步优化,优化后热点温差能够从37 K降低到19 K。

沈叶婷[2](2016)在《薄壁多通孔甲烷化催化剂反应工程基础研究》文中提出建立了测定不规则形状催化剂当量直径的实验方法,求解了薄壁多通孔颗粒的等比表面积当量直径和等体积当量直径,为扩散反应模型的建立和有效导热系数的计算提供基础数据。采用浸渍法制备了ZrO2/Al2O3复合载体镍基甲烷化催化剂,在中低温域(340~430℃),压力为0.1~2.5 MPa,原料气H2/CO为1~4.5,空速为8000 mL/(g·h)条件下考察了操作条件对催化剂的活性的影响。采用CO氢助解离机理,建立了双曲型本征动力学模型,通过最大继承法对双曲型本征动力学模型进行参数估值,获得动力学模型参数。基于本征动力学,建立了该催化剂颗粒上的扩散-反应模型计算催化剂的内扩散效率因子。在内循环无梯度反应器中进行了宏观反应速率实验,用得到的宏观反应速率数据对所建立的扩散-反应模型进行了检验,结果表明,所建立的扩散-反应模型是可靠的,适用于工业计算。考察了操作条件对内扩散效率因子的影响,结果表明,升高压力、降低温度都有利于消除内扩散的影响。通过测定固定床轴向和径向的温度分布,研究床层的传热特征。建立了固定床拟均相二维传热数学模型,验证固定床传热数学模型可靠性,并求解径向有效导热系数和壁给热系数。通过直线拟合得到床层径向有效导热系数和壁给热系数与颗粒雷诺数的经验关联式。

周继鹏[3](2016)在《异形催化剂上乙烯催化氧化的反应工程计算及多尺度模拟》文中进行了进一步梳理对乙烯催化氧化强放热反应异形催化剂建立单颗粒及颗粒群三维数学模型,且模型参数:有效扩散系数、有效导热系数和反应焓均为待求解浓度和(或)温度场的函数,采用有限元软件COMSOL Multiphysics对模型方程组求解,并对模型有效性和求解方法进行验证,计算结果与文献值吻合很好。建立单颗粒反应-传质-传热模型,反应速率在距离催化剂外表面约0.2 mm下降90%,此区域为扩散阻力区。对7孔圆柱形催化剂进行计算,内扩散效率因子为0.2155。几何比外表面积是影响催化剂内扩散的重要因素,催化剂内扩散效率因子几乎随催化剂几何比外表面积呈线性递增关系。7孔催化剂颗粒最大温升为1.24 K,低于等体积球形催化剂最大温升3.97 K。7孔催化剂EO平均选择性为85%,比环柱形催化剂平均选择性78.66%高。可见,异形多孔催化剂与常规催化剂相比,温升小,选择性高,内扩散效率因子高。对不同活性组分负载情况进行计算,活性组分分布对反应体系促进大小顺序为:蛋壳形分布>均匀分布>抛物线形分布>蛋黄形分布。以单颗粒催化剂反应-传质-传热模型为基础,耦合流体流动并建立控制方程组,对反应器内颗粒建立三维模型。当反应器入口Re为7256,对单颗粒模型,7孔催化剂最大温升为16.09 K,EO平均选择性为86.57%。7孔催化剂内扩散效率因子为0.2155,外扩散效率因子为0.6305,总效率因子为0.2946。当7孔催化剂与主流体存在30°倾角时,总效率因子最大。对颗粒群模型,7孔催化剂颗粒群最大温升为25.53 K,颗粒群EO平均选择性为84.30%。颗粒群中与主流体存在30°倾角7孔催化剂(1号催化剂)内扩散效率因子为0.2155,外扩散效率因子为0.6837,总效率因子为0.3340。

雷坤[4](2014)在《新型甲醇合成催化剂反应工程基础研究及反应器数学模拟》文中指出甲醇是一种燃烧性能良好的清洁燃料,可直接用作汽车燃料,也可与汽油掺合使用,同时甲醇也是一种重要的有机化工原料,是碳一化工的重要产品,广泛应用于医药、化工等领域。甲醇装置规模大型化和甲醇制烯烃是甲醇工业的发展趋势,这就对甲醇合成催化剂的性能和反应器的生产能力提出了新的要求。本文建立了新型催化剂上甲醇合成的本征动力学模型,并在此动力学模型的基础上,建立了该催化剂上的扩散-反应模型。随后实验研究了固定床内的传热。针对年产量为180万吨的甲醇合成反应器,建立了反应器数学模型,通过模拟计算讨论了不同操作条件对反应器性能的影响,为反应器的设计放大及优化操作提供基础数据。在直流流动等温积分反应器中进行SC309催化剂甲醇合成本征动力学实验,催化剂粒度为0.154~0.198mm,反应温度为180~260℃,反应压力为4-8MPa,体积空速为4000~10000h-1。根据实验结果,考察了操作条件对甲醇合成反应的影响,在240℃附近存在一个最佳反应温度点,CO和CO2的转化率随反应压力升高而增大,随空速增大而降低。选取L-H型动力学模型,建立以各组分逸度表示的甲醇合成反应本征动力学模型,使用Levenberg-Marquardt法进行参数估值,获得动力学模型参数。残差分析和统计检验结果表明所建立的模型是适宜的。建立了实验条件下SC309催化剂的扩散-反应模型,得到工业粒度Φ5mm×5mm催化剂上甲醇合成反应的内扩散效率因子的计算方法,利用数值打靶法对模型进行求解,得到了内扩散效率因子。在反应压力4~8MPa,反应温度180~260℃,空速4000~10000h-1的条件下,使用内循环无梯度反应器测定了宏观反应速率数据,对所建立的扩散-反应模型进行检验,内扩散效率因子的模型计算值与实验值的相对误差的绝对值小于10%,吻合良好,该模型用于计算SC309内扩散效率因子是可行的。利用扩散-反应模型讨论了催化剂颗粒大小及操作条件对内扩散效率因子的影响。获得操作条件下催化剂内扩散效率因子的变化规律,为甲醇工业反应器的模拟设计提供基础依据。在固定床反应器内填充工业粒度Φ5mm×5mm的SC309甲醇合成催化剂,在空气流量为2.4-7m3/h,加热棒温度为210~270℃,预热器出口气体温度为160~200℃的条件下,测定了固定床内的温度分布,并考察了操作条件对床层温度分布的影响。建立了没有化学反应的固定床二维传热模型,采用正交配置法及Levenberg-Marquardt法对模型进行求解,得到了固定床的径向有效导热系数和壁给热系数。将求得的床层有效导热系数和壁给热系数与颗粒雷诺数进行关联,得到了传热参数与颗粒雷诺数的关联式。分析了颗粒雷诺数对床层温度分布的影响,结果表明,提高颗粒雷诺数有利于床层径向温度均匀提出了年产180万吨甲醇合成工艺,采用两台水冷式甲醇合成反应器并联操作。反应器内壳程装填甲醇合成催化剂,管程通入饱和沸腾水,移走反应热。通过对水冷反应器冷管间床层截面作合理简化,并结合本征动力学模型、催化剂颗粒扩散-反应模型和固定床传热模型建立了甲醇合成反应器的数学模型。根据所建立的反应器数学模型,探讨了不同操作条件对该反应器性能的影响。结果表明,入塔气温度主要影响床层入口段温度分布,对床层内甲醇浓度分布及甲醇产量的影响较小。提高沸腾水温度,床层温度及甲醇浓度均明显增大。反应压力和入塔气氢碳比对床层温度分布影响较小。反应压力升高,床层内甲醇浓度及甲醇产量明显增加。入塔气氢碳比降低,甲醇浓度及产量下降。

张梁[5](2013)在《甲醇气相脱水制二甲醚反应过程研究》文中提出我国石油和天然气资源紧缺,给新型煤化工带来了新的机遇,二甲醚(DME)是煤化工产业链下游的重要产品,随着工业化技术的完善及煤化工多联产技术的成熟,作为液化石油气、柴油的替代品和环保型化工原料越来越引起人们的关注,被誉为“21世纪的清洁燃料”二甲醚由气相甲醇脱水合成的工艺操作简易、可连续运行、易于大型化。该工艺原理是使甲醇蒸气在固定床反应器中通过固体酸性催化剂,进行气固相反应,然后生成二甲醚。该反应的动力学研究可以指导反应器的设计放大,反应器的数学模拟也可以为优化操作提供参考依据。首先对两种甲醇脱水催化剂的催化性能进行比较,优选出了性能较好的催化剂MD-2。建立了在MD-2催化剂上甲醇气相脱水生成二甲醚的本征动力学模型。在此动力学模型的基础上,建立了甲醇脱水催化剂上的扩散-反应模型,探讨了一定条件下颗粒内甲醇浓度分布的情况。针对某22万吨/年甲醇制二甲醚反应器以及新型年产40万吨二甲醚管壳型反应器,建立反应器数学模型并通过模拟计算讨论了不同操作条件以及不同催化剂颗粒尺寸对反应器性能的影响。在压力0.1-1.0MPa,温度240-340°C,空速为0.9-6.0h-1等操作范围内,通过等温积分反应器对粒度为80~100目的γ-A12O3催化剂上甲醇制取二甲醚反应的本征动力学进行了研究,建立了以各组分分压表示的Langmuir-Hinshelwood解离吸附本征动力学模型。使用Levenberg-Marquardt方法进行参数估值,获取本征动力模型中的参数。统计检验表明,该本征动力学模型是适宜的。针对工业颗粒催化剂,建立了气相甲醇脱水生成二甲醚反应的二维扩散-反应模型。使用有限元法对模型求解,得到了脱水催化剂内扩散效率因子。通过实验测定了宏观反应速率数据,对扩散-反应模型进行了检验。结果表明,甲醇内扩散效率因子的实验值和计算值的平均绝对误差为7.72%,说明二维扩散-反应模型计算甲醇气相脱水生成二甲醚反应的内扩散效率因子是可行的。在实验条件范围内,甲醇内扩散效率因子在0.57~0.83之间,表明内扩散对反应有一定程度的影响,通过模型计算得到催化剂粒内甲醇的浓度分布。针对某22万吨/年甲醇制二甲醚反应器,建立了多段绝热段间换热固定床数学模型,通过比较发现,工业反应器的实际床层温度值和模拟所得催化剂床层温度值吻合良好,证明该反应器数学模型是可靠的。讨论了进口甲醇温度、进口甲醇流量、催化剂颗粒大小等参数的变化对工业反应器中甲醇气相脱水生成二甲醚反应结果和催化床轴向温度分布的影响,内扩散效率因子随床层高度分布的情况,便于优化该工业反应器的操作。提出了40万吨/年二甲醚大型管壳反应器,建立了气相甲醇脱水生成二甲醚的管壳反应器的数学模型,模拟计算管壳反应器内甲醇和二甲醚的浓度分布、床层轴向的温度分布以及甲醇内扩散效率因子随床层的分布。根据管壳反应器的数学模型,探讨了不同操作条件对该反应器的影响。在进口温度250~290℃、甲醇流量2000~3600kmol/h、压力0.7~1.5MPa、沸腾水温度270~310℃范围内,反应器进口温度对反应结果影响不大;随着甲醇流量的增加,管壳型反应器中催化剂床层的最高温度、出口二甲醚摩尔分率和甲醇转化率都略有减小,但二甲醚的日生产量明显增加。反应器进口压力升高,对催化剂床层的最高温度、出口二甲醚摩尔分率、甲醇转化率以及二甲醚的日产量影响并不明显。沸腾水温度对于反应的甲醇转化率和催化剂床层最高温度的影响均较为显着。随着沸腾水的温度的上升,反应器出口二甲醚摩尔分率、甲醇转化率以及二甲醚的日产量都增加,同时床层热点温度迅速上升。随着催化剂颗粒的增大,床层最高温度呈下降趋势,反应器出口二甲醚的摩尔分率、甲醇转化率以及二甲醚的日产量都减小。

张俊豪[6](2013)在《NC309新型合成甲醇催化剂宏观动力学及内扩散效率因子的研究》文中进行了进一步梳理本文以南化集团研究院研制的NC309新型甲醇合成催化剂为研究对象,分别研究了该催化剂的宏观动力学和内扩散效率因子,具有重要的工业背景和应用价值。一方面,在反应压力5-8Mpa、反应温度190-250℃、体积空速4000h-1的条件下得到了Φ5*5mm NC309催化剂的宏观动力学实验数据,选择LHHW型动力学模型,通过马夸特法联合改进的遗传算法的方法进行数据拟合得到了宏观动力学参数,建立了宏观动力学方程。另一方面,建立了催化剂颗粒内的各参与反应组分的扩散-反应数学模型,通过正交配置法对模型进行求解,得到了各参与反应的组分在颗粒内部各配置点处的浓度分布和浓度梯度,进而对CO和CO2的内扩散效率因子进行了模拟计算。并将模拟计算值和实验值进行了比较,发现两者吻合较好。

程程远[7](2011)在《固定床合成气制二甲醚基础反应工程研究》文中研究表明二甲醚(DME)作为一种新型的清洁能源和化工原料,是替代柴油和液化石油气的理想燃料。合成气一步法制取二甲醚工艺将合成气制甲醇和甲醇脱水反应在一个反应器中进行,在热力学上十分有利,避免了合成气制甲醇时平衡的限制,提高了CO的单程转化率,减少了循环压缩功,降低了成本,是解决我国能源供应不足和保障能源安全的重要途径之一。合成气一步法制二甲醚反应动力学的研究以及反应器的数学模拟对反应器设计放大和优化操作具有重要的指导意义。本文建立了在混合催化剂上合成气一步法制二甲醚的本征动力学模型。在动力学模型的基础上,建立了混合催化剂上的扩散-反应模型,研究了反应压力、温度及颗粒直径对催化剂颗粒内各组分浓度分布和温度分布的影响。建立了合成气制二甲醚管壳式固定床反应器的一维拟均相数学模型。由于合成气制二甲醚反应是强放热反应,针对固定床反应自身移热能力的局限性,提出了分段装填催化剂的方案。通过反应器模拟计算确定最优的催化剂装填情况,并讨论操作条件对反应器性能的影响。在反应压力3-7MPa,温度220~260℃,空速为500-2000h-1,合成气中H2/CO摩尔比为3.0~6.0的实验条件下,在等温积分反应器中对粒度为0.154~0.198mm的XNC-98型甲醇合成催化剂与CNM-3型甲醇脱水催化剂质量比为1:1混合而成的双功能催化剂上合成气一步法制二甲醚反应的本征动力学进行了研究,以CO、CO2加氢合成甲醇及甲醇脱水反应为独立反应,CO、CO2及DME为关键组分,建立了以各组分逸度表示的Langmuir-Hinshelwood型本征动力学模型。使用通用全局算法结合改进的差分算法进行参数估值,得到本征动力模型中的参数。残差分析和统计检验表明,本征动力学模型是适宜的。应用本征动力学方程模拟计算和分析了操作条件对二甲醚合成反应的影响,结果表明,在实验所用催化剂条件下,随着温度的升高,CO转化率和总碳转化率及二甲醚选择性均上升;随反应压力的升高,CO转化率和总碳转化率上升,二甲醚的选择性略有增加;随空速的增加,CO转化率和总碳转化率以及二甲醚选择性均下降。以CO、CO2加氢合成甲醇及甲醇脱水反应为独立反应,CO、CO2及DME为关键组分,建立了混合催化剂上合成气一步法制二甲醚反应的关键组分扩散-反应模型。使用正交配置法对模型求解,得到了混合催化剂内CO、CO2及DME的内扩散效率因子。在无梯度反应器中实验测定了宏观反应速率数据,对扩散-反应模型进行了检验。结果表明,CO、CO2和DME的内扩散效率因子的模型计算值与实验计算值的相对误差绝对值的平均值分别为8.42%、7.76%、9.64%,误差结果分析表明,扩散-反应模型可以用于计算合成气制二甲醚反应的内扩散效率因子。使用扩散-反应模型对催化剂内部浓度及温度分布进行了计算,得到了各关键组分在催化剂内的浓度分布情况及催化剂内温度分布情况。在实验条件范围内,CO、CO2及DME三种关键组分的内扩散效率因子分别在0.26-0.38、0.13-0.64、0.34-0.51之间,说明内扩散对反应的影响程度较大。催化剂颗粒内部温度升高,甲醇合成催化剂的颗粒表面与中心处的温差高于脱水催化剂。模拟计算了催化剂颗粒的大小及反应温度对内扩散效率因子的影响。结果表明,随催化剂粒径的减小,CO、CO2和DME的内扩散效率因子增加。随反应温度的增加,CO、CO2和DME的内扩散效率因子均减小。应用本征动力学模型及扩散-反应模型,建立了管壳式固定床反应器的一维拟均相模型。该模型可以模拟计算管壳式固定床反应器内合成气制甲醇及二甲醚的反应物和产物的浓度分布以及催化床层轴向的温度分布。为了避免床层局部温度过高而导致催化剂失活,发挥混合催化剂的协同效应,提高原料气的转化率,将整个床层分为上下两段,分别装填甲醇合成催化剂、混合催化剂。反应器进口温度为220℃,操作压力为5.1MPa,管外饱和沸腾水温度为240℃,沸腾水压力为3.35MPa,气体空速为10000h-1;反应器进出口物料组成:H2 0.7440,CO 0.1253,CO2 0.0306,N2 0.0554,CH4 0.0435,H2O 0.0002,反应管尺寸为Φ40x3mm,管长6m,催化床体积约为20m3。模拟计算结果表明,在两段催化剂的装填比例为1:2(体积比)时效果最佳。此时,床层热点位置出现在距反应器进口2.5m处左右,热点温度为258℃;CO的转化率为57.4%,甲醇的产量为218.3t/d,二甲醚产量为144.8 t/d。在此催化剂装填方式的基础上,探讨操作条件对反应器性能的影响。反应器进口温度对反应结果影响不大;随着操作压力的升高,CO的转化率和二甲醚的选择性均有增大,同时床层温度也迅速升高;空速对热点温度影响不大,空速增加,CO转化率降低,二甲醚产量有所下降,而甲醇产量有较大幅度增加;沸腾水温度对于反应的CO转化率、二甲醚选择性及热点温度的影响均较为显着;原料气中CO含量增加会导致床层热点温度升高,因此原料气中CO含量不宜过高。

鲁丰乐[8](2010)在《费托合成催化剂反应动力学研究与反应器数学模拟》文中研究说明费托合成制备液体燃料是解决我国能源供应不足和保障能源安全的重要途径之一,费托合成反应动力学的研究和反应器的数学模拟对费托合成反应器设计放大和优化操作具有重要的指导意义。在研究蛋壳型钴基催化剂性能的基础上,建立了CO消耗速率、碳链增长概率因子α的集总动力学模型。应用所建动力学模型,建立了蛋壳型钴基催化剂的扩散—反应模型,研究了反应压力、温度、催化剂颗粒直径对催化剂颗粒内各组分浓度分布和温度分布的影响。建立了管壳型固定床反应器的一维拟均相数学模型,对合成油中试装置工况模拟,讨论合成油中试装置操作条件和反应器装置参数对反应器性能的影响。采用SEM、BET、XRD、TPR等表征方法对催化剂进行表征,结果表明蛋壳型催化剂为中孔结构,表面钴物种是C0304,分散度良好,适宜焙烧温度为450℃,还原程序为不同氢含量的气氛,程序升温,最高还原温度为380℃。在直流流动等温积分反应器中研究蛋壳型钴基催化剂的反应性能,结果表明提高压力、提高温度、增加H2/CO摩尔比和降低气体空速都可提高CO转化率,提高压力、降低温度、减小H2/CO摩尔比和降低气体空速都有利于重质烃生成,提高产物中C5+的选择性和Cs+的收率。并且在压力3.5MPa,温度225℃,H2与CO摩尔比应在2.0,气体空速为1000h-1的反应条件下,费托合成反应运行400h,CO和H2转化率保持在0.72、0.70,产物甲烷、低碳烃、油和蜡的产量保持8.9μg/s、6.7μg/s、25.3μg/s和42.2μg/s, C5+收率保持在171.2g/Nm3,催化剂反应稳定性良好。在反应压力1-5MPa,温度190-240℃,合成气中H2/CO摩尔比为1.40~2.50,空速为500-5000h-1的实验条件下,蛋壳型钴基催化剂的集总动力学模型为:通过统计检验和残差分析,CO消耗速率模型和碳链增长概率因子α模型是适宜的,计算值和实验值符合良好。利用所建集总动力学模型,分析不同反应压力、温度、H2/CO摩尔比和气体体积空速对费托合成反应结果的影响。建立了蛋壳型钴基颗粒催化剂的扩散-反应模型,在反应压力3MPa、温度225℃、H2/CO摩尔比2.0和空速1000h-1的条件下,采用正交配置法模拟计算催化剂颗粒内部CO、H2和CH4、C3H8、C10H22的浓度和浓度变化梯度以及颗粒内温度分布,结果表明在催化剂颗粒内活性部位外层到内层温度呈上升趋势,最大温差为2.15℃,在催化剂颗粒活性部位的内层H2/CO摩尔比增大,在颗粒活性部位的内层不利于重质烃的生成。利用颗粒催化剂的扩散-反应模型,分析反应压力、温度、催化剂颗粒直径对费托合成的反应结果的影响。反应压力提高,催化剂颗粒内CO、H2浓度有所下降,颗粒内H2/CO摩尔比增大,催化剂颗粒内温度略有升高,颗粒内最大温差为2.61℃,产物CH4、C3H8、C1oH22的浓度略有增加;反应温度的提高,催化剂颗粒内温度升高显着,颗粒内最大温差为2.64℃,CO和H2的有效扩散系数增加,颗粒内H2/CO摩尔比增大,催化剂颗粒内CH4、C3H8、C1oH22的浓度都有所增加,CH4的浓度增加尤为显着,表明温度的提高不利于重质烃的生成;催化剂颗粒的直径减小,催化剂催化剂颗粒内温度降低,颗粒内最大温差为1.46℃,颗粒内CO、H2的浓度有所增加,颗粒内H2/CO摩尔减小,可见较小颗粒的催化剂可减少反应物和产物的扩散阻力,有利于重质烃的生成。应用集总动力学模型,建立了管壳型固定床费托合成反应器的一维拟均相模型。在合成油中试试验条件下工况模拟结果为:CO、H2转化率分别为0.320、0.321,反应器出口CH4、C3H8、C10H22、C22H46的流量分别为780.16、251.77、114.14、140.80kg·h-1,产物Cs+的质量分数为80.52%,C5+的时空产率为119.36g·(L催化剂·h)-1,与中试试验值相对误差不超过5%,催化床层温度计算值与模型值绝对误差在0.23-2.30K之间,最大相对误差为1.06%,床层压力降计算值为0.629MPa与试验值0.630MPa接近,表明模型计算值与试验值吻合良好。探讨合成油中试装置操作条件和反应器装置参数对反应器性能的影响。模拟结果显示,提高反应器进口温度,催化床层温度升高,反应器出口温度变化不大,CO转化率提高,产物中C5+的质量分数有所减少,C5+的时空收率上升;提高反应器进口压力,床层温度和热点温度升高,甲烷的质量分数增大,C5+的质量分数有所减小,C5+时空产率略有增加;增大反应器进口气体空速,床层温度和热点温度下降,产物中C5+的质量分数增大,C5+的时空收率有所减少;增大反应器进口气体中H2/CO摩尔比,床层温度和热点温度降低,产物中Cs+的质量分数减低,Cs+的时空收率减小;提高管外沸腾水温度,催化床层温度、热点温度和反应器出口温度升高,产物中C5+的质量百分数明显减小,C5+的时空收率有所增大;增加反应器催化床层高度,催化床层温度降低,产物中C5+的质量分数明显增大,但C5+的时空收率有所降低;增大反应管管径,催化床层的温度和热点温度升高,产物中C5+的质量分数明显减小,C5+的时空收率增大。

黄文宏[9](2006)在《FeO基熔铁氨合成催化剂的抗毒性能及其中毒机理研究》文中研究指明氨是最基本的化工原料之一,工业上氮肥的生产和更进一步的含氮化合物的合成都是以氨为起始原料,因此合成氨工业在国民经济中占有十分重要的地位。合成氨用FeO基催化剂打破了传统经典结论,摆脱Fe3O4体系的理论体系,它具有活性高、易还原等优点,因此在众多中小型合成氨厂有着极为广泛的应用。而在工业生产中,由于合成气杂质含量超标或生产过程操作不当导致氨合成催化剂中毒的例子屡见不鲜,为了更进一步完善FeO基催化剂的理论体系,同时也为了给工业生产提供实验依据,本文首次在高温高压条件下,采用“脉冲中毒法”较为系统的考察了FeO基熔铁催化剂的抗毒性能及解毒能力,并与传统的Fe3O4基熔铁催化剂进行了对比,得到以下结论: (1)以CO2为典型毒物研究了FeO基熔铁催化剂的可逆中毒过程,并和Fe3O4基熔铁催化剂进行对比实验。发现在相同的反应条件下,活性较好的FeO基熔铁催化剂受毒物影响略大一些,但是催化剂解毒的时间和效果均大大好于Fe3O4基熔铁催化剂。这种差异主要是由于催化剂的物理结构和化学性质的不同所造成的。 (2)本文首次全面考察了各种反应条件的改变下FeO基催化剂的抗毒性能的差异,发现就CO2可逆中毒过程而言,在活性最高的温度点,催化剂受毒物影响越大,而温度越高解毒过程越短;压力越高毒物影响越大,但对解毒过程影响不大;毒物浓度越高,催化剂活性损失越大,也越难恢复。而就不可逆硫中毒而言,温度越高硫越难吸附;压力对硫的吸附影响不大;而在催化剂表面吸附的硫量越多,催化剂的活性越差。 (3)同样也考察了Fe3O4基熔铁催化剂的可逆中毒和解毒过程,以及不可逆硫中毒过程,发现基本上反应条件对催化剂中毒的影响规律基本和FeO基催化剂相同。 (4)通过CO2的多次可逆中毒实验证明,含氧毒物对熔铁催化剂表现为强的可逆中毒作用和弱的不可逆中毒作用,而多次可逆中毒对催化剂强度的影响并

林杰[10](2005)在《熔铁氨合成催化剂机械性能研究》文中研究指明催化剂机械强度对于工业装置的正常运转具有十分重要的地位。催化剂只有具备足够的机械强度,才能保证工业运行的正常进行。催化剂的热稳定性直接影响催化剂的使用寿命。氨合成熔铁催化剂已有近百年历史,但对熔铁催化剂机械强度的研究却很少见文献报道。本论文运用磨损强度和堆积压碎强度两种测定方法,首次较系统地研究了熔铁催化剂的机械强度,考察了催化剂的母体组成、Fe2+/Fe3+、助剂、制备方法、还原方法等因素对熔铁催化剂机械强度的影响,并提出和给出了相关的理论模型和解释。同时采用“催速寿命法”初步考察了助剂对Fe1-xO基氨合成催化剂热稳定性的影响。研究中得到以下主要结果: (1)熔铁催化剂的机械强度与母体Fe2+/Fe3+密切相关。氧化态催化剂的机械强度随Fe2+/Fe3+增大而增强,故Fe1-xO催化剂的磨损强度明显优于Fe3O4催化剂,而预还原型催化剂的磨损强度受Fe2+/Fe3+的影响较小,预还原型Fe1-xO基和Fe3O4基催化剂的机械强度基本相同。 (2)研究了助剂对熔铁催化剂机械强度的影响。电子助剂K2O几乎没有增加催化剂的宏观缺陷,对Fe1-xO基催化剂机械强度的影响不大。结构助剂Al2O3和CaO与两种基体催化剂母体都可以形成比较致密的铁氧化物,都能大幅度提高Fe1-xO基和Fe3O4基催化剂的机械强度,且两者机械强度比较接近。对于预还原态催化剂的机械强度而言,Al2O3和CaO的作用不尽相同,CaO是Fe1-xO催化剂主要结构助剂,Ca2+进入Fe1-xO晶格,降低了晶体缺陷,同时会引起Fe1-xO晶格畸变或扭曲,这可能使还原后的α-Fe晶体结构造成一些不稳定的因素,对催化剂堆积压碎强度的提高贡献不大,而Al2O3作为Fe3O4基催化剂的主要结构助剂,不存在类似的影响,对堆积压碎强度的提高有较大的作用。同时添加Al2O3和CaO,由于两种助剂的共同作用,能大幅度提高预还原态Fe1-xO催化剂的机械强度。 (3)氧化态Fe1-xO基催化剂A301或ZA-5的磨损强度明显优于传统Fe3O4基催化剂A110-2,这可能是由于两者的密度的差异引起的。对预还原型催化剂而言,两者预还原型的磨损强度比较接近,同时预还原型催化剂ZA-5的磨损强度达

二、不规则形状A301氨合成催化剂内扩散有效因子(论文开题报告)

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

三、不规则形状A301氨合成催化剂内扩散有效因子(论文提纲范文)

(1)焦炉气甲烷化过程多尺度模拟(论文提纲范文)

摘要
abstract
第1章 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 研究内容
第2章 文献综述
    2.1 甲烷化概述
    2.2 甲烷化催化剂
    2.3 甲烷化反应器
        2.3.1 绝热固定床甲烷化反应器
        2.3.2 列管式固定床反应器
        2.3.3 流化床反应器
        2.3.4 浆态床反应器
    2.4 CFD在反应器开发中的应用
    2.5 本章小结
第3章 模型建立与验证
    3.1 引言
    3.2 数学模型
        3.2.1 动力学方程
        3.2.2 连续性方程
        3.2.3 物质守恒方程
        3.2.4 能量守恒方程
    3.3 几何建模
        3.3.1 圆柱形催化剂和反应器几何模型
        3.3.2 异形催化剂和反应器几何模型
        3.3.3 催化剂梯度装填几何模型
    3.4 边界条件
    3.5 网格划分
    3.6 计算方法选择
    3.7 结果后处理
    3.8 模型验证
第4章 圆柱形甲烷化催化剂多尺度模型研究
    4.1 引言
    4.2 催化剂尺度模拟结果分析
        4.2.1 催化剂上关键组分浓度分布
        4.2.2 催化剂上温度分布
        4.2.3 催化剂上反应速率分布
    4.3 催化剂尺度上反应条件和孔道结构的影响
        4.3.1 温度和压力的影响
        4.3.2 孔径和孔隙率的影响
    4.4 反应器尺度模拟结果分析
        4.4.1 流场分布
        4.4.2 浓度分布
        4.4.3 温度分布
        4.4.4 反应速率分布
    4.5 反应器尺度上操作条件的影响
        4.5.1 压力的影响
        4.5.2 入口温度的影响
        4.5.3 流速的影响
    4.6 本章小结
第5章 异形甲烷化催化剂多尺度模型研究
    5.1 前言
    5.2 催化剂尺度上颗粒形状的影响
    5.3 反应器尺度上颗粒形状的影响
        5.3.1 颗粒形状对流场的影响
        5.3.2 颗粒形状对浓度分布的影响
        5.3.3 颗粒形状对温度分布的影响
        5.3.4 颗粒形状对反应速率分布的影响
    5.4 本章小结
第6章 催化剂梯度装填模型研究
    6.1 引言
    6.2 催化剂质量均匀分布
    6.3 催化剂质量梯度分布
    6.4 操作条件的影响
        6.4.1 压力的影响
        6.4.2 壁温的影响
        6.4.3 入口温度的影响
        6.4.4 流速的影响
    6.5 本章小结
第7章 总结与展望
    7.1 总结
    7.2 展望
参考文献
致谢
附录

(2)薄壁多通孔甲烷化催化剂反应工程基础研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第1章 前言
    1.1 研究背景
    1.2 研究的主要内容
第2章 文献综述
    2.1 煤制天然气甲烷化工艺
        2.1.1 Tops(?)e公司TREMP~(TM)技术
        2.1.2 Davy公司CRG技术
        2.1.3 Lurgi公司甲烷化技术
        2.1.4 均温甲烷化技术
        2.1.5 无循环甲烷化工艺
    2.2 CO甲烷化催化剂研究现状
    2.3 CO甲烷化反应动力学
    2.4 扩散-反应模型
    2.5 固定床热传导
    2.6 异形催化剂的应用
第3章 薄壁多通孔甲烷化催化剂形状系数的测定
    3.1 概述
    3.2 形状系数和当量直径的测定原理
        3.2.1 形状系数的定义
        3.2.2 测定原理
    3.3 实验装置和流程
    3.4 规整圆柱颗粒形状系数测定
        3.4.1 规整圆柱颗粒床层压降测量
        3.4.2 规整圆柱颗粒形状系数的计算
    3.5 薄壁多通孔颗粒形状系数测定
        3.5.1 薄壁多通孔颗粒床层压降测量
        3.5.2 薄壁多通孔颗粒床层空隙率测定
        3.5.3 薄壁多通孔颗粒形状系数的计算
    3.6 小结
第4章 ZrO_2/Al_2O_3复合载体镍基甲烷化催化剂本征动力学
    4.1 概述
    4.2 催化剂制备
    4.3 催化剂活性评价
        4.3.1 仪器标定
        4.3.2 催化剂装填
        4.3.3 催化剂还原
        4.3.4 反应装置和流程
        4.3.5 数据分析和处理
    4.4 操作条件对反应的影响
        4.4.1 温度对反应的影响
        4.4.2 压力对反应的影响
        4.4.3 H_2/CO对反应的影响
    4.5 反应动力学
        4.5.1 消除内扩散和外扩散
        4.5.2 动力学实验数据
        4.5.3 动力学模型
        4.5.4 参数估值与模型检验
    4.6 小结
第5章 薄壁多通孔催化剂颗粒扩散-反应模型
    5.1 概述
    5.2 扩散-反应模型的建立
        5.2.1 模型方程
        5.2.2 模型求解
    5.3 宏观动力学实验数据
        5.3.1 实验条件
        5.3.2 实验流程
        5.3.3 实验步骤
        5.3.4 数据处理
    5.4 内扩散效率因子
    5.5 操作条件对内扩散效率因子的影响
        5.5.1 温度的影响
        5.5.2 压力的影响
    5.6 小结
第6章 气体流动状态下多通孔颗粒传热研究
    6.1 概述
    6.2 实验流程
    6.3 实验数据
    6.4 固定床传热数学模型
        6.4.1 模型建立
        6.4.2 模型求解
    6.5 结果与讨论
        6.5.1 传热参数的关联
        6.5.2 计算值与实验值比较
    6.6 小结
第7章 结论和展望
    7.1 结论
    7.2 展望
参考文献
致谢
硕士学习期间发表论文情况

(3)异形催化剂上乙烯催化氧化的反应工程计算及多尺度模拟(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第1章 前言
    1.1 研究背景
    1.2 研究主要内容
第2章 文献综述
    2.1 乙烯催化氧化制环氧乙烷简介
    2.2 异形催化剂
    2.3 催化剂颗粒内扩散效率因子
    2.4 内扩散效率因子数值解(传统解法)
    2.5 内扩散效率因子数值解(基于有限体积或有限元法)
    2.6 催化反应不同尺度模拟简介
        2.6.1 微观尺度
        2.6.2 催化剂颗粒尺度
        2.6.3 反应器尺度
    2.7 基于CFD催化反应多尺度模拟
        2.7.1 CFD在均相反应中应用
        2.7.2 CFD在非均相反应中应用
第3章 乙烯催化氧化异形催化剂工程设计
    3.1 数学模型及模型参数
    3.2 物理模型及网格划分
    3.3 边界条件及求解方法
    3.4 计算结果
        3.4.1 数学模型及算法验证
        3.4.2 7孔催化剂有效扩散系数分布
        3.4.3 7孔催化剂有效导热系数和反应焓分布
        3.4.4 7孔催化剂EO生成速率
        3.4.5 7孔催化剂关键组分浓度分布
        3.4.6 7孔催化剂温度分布
        3.4.7 7孔催化剂EO选择性和内扩散效率因子
    3.5 催化剂工程设计
        3.5.1 温度对7孔催化剂选择性和内扩散效率因子影响
        3.5.2 压力对7孔催化剂选择性和内扩散效率因子影响
        3.5.3 孔径对7孔催化剂温升和内扩散效率因子影响
        3.5.4 孔隙率对7孔催化剂温升和内扩散效率因子影响
        3.5.5 等体积球形催化剂颗粒
        3.5.6 等几何比外表面积催化剂颗粒
    3.6 催化剂活性组分非均匀分布对反应的影响
        3.6.1 7孔蛋壳形催化剂
        3.6.2 7孔蛋黄形催化剂
        3.6.3 环柱状抛物线形分布催化剂
    3.7 小结
第4章 乙烯催化氧化多尺度模拟(二维模型)
    4.1 数学模型及模型参数
    4.2 物理模型及网格划分
    4.3 边界条件及求解方法
    4.4 层流计算结果
        4.4.1 数学模型及算法验证
        4.4.2 气体密度
        4.4.3 气体热容
        4.4.4 气体和环柱状催化剂有效扩散系数
        4.4.5 气体和环柱状催化剂有效导热系数
        4.4.6 EO生成速率
        4.4.7 速度分布
        4.4.8 压降分布
        4.4.9 气体和环柱状催化剂ET浓度分布
        4.4.10 气体和环柱状催化剂温度分布
        4.4.11 环柱状催化剂选择性和效率因子
    4.5 湍流计算结果
        4.5.1 速度分布
        4.5.2 压降分布
        4.5.3 气体和环柱状催化剂浓度分布
        4.5.4 气体和环柱状催化剂温度分布
        4.5.5 催化剂选择性和效率因子
    4.6 小结
第5章 乙烯催化氧化多尺度模拟(三维模型)
    5.1 7孔催化剂单颗粒模型
        5.1.1 速度分布
        5.1.2 压降分布
        5.1.3 反应器和7孔催化剂浓度分布
        5.1.4 反应器和7孔催化剂温度分布
        5.1.5 7孔催化剂选择性和效率因子
        5.1.6 倾角对7孔催化剂效率因子影响
    5.2 7孔催化剂颗粒群模型
        5.2.1 速度分布
        5.2.2 压降分布
        5.2.3 反应器内和7孔催化剂颗粒群浓度分布
        5.2.4 反应器内和7孔催化剂颗粒群温度分布
        5.2.5 7孔催化剂颗粒群选择性和效率因子
    5.3 小结
第6章 结论
符号说明
参考文献
致谢
硕士学习期间发表论文

(4)新型甲醇合成催化剂反应工程基础研究及反应器数学模拟(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第1章 前言
    1.1 研究背景
    1.2 研究内容与创新点
第2章 文献综述
    2.1 甲醇合成工艺及反应器
        2.1.1 ICI冷激型甲醇合成反应器
        2.1.2 Lurgi管壳型甲醇合成反应器
        2.1.3 三菱SPC甲醇合成反应器
        2.1.4 TopsΦe甲醇合成反应器
        2.1.5 TEC径向流动甲醇合成反应器
        2.1.6 管壳外冷-绝热复合式甲醇合成反应器
        2.1.7 大型甲醇合成新工艺
    2.2 甲醇合成催化剂
        2.2.1 铜基催化剂
        2.2.2 贵金属催化剂
        2.2.3 液相合成甲醇催化剂
    2.3 甲醇合成反应动力学
        2.3.1 幂函数型动力学模型
        2.3.2 L-H型动力学模型
    2.4 催化剂内扩散-反应模型
        2.4.1 一维模型
        2.4.2 二维模型
    2.5 固定床内热传导
        2.5.1 物质导热系数的影响因素
        2.5.2 催化剂颗粒导热系数的测定
        2.5.3 固定床内传热参数
    2.6 甲醇合成反应器数学模型
第3章 甲醇合成反应本征动力学
    3.1 实验部分
        3.1.1 实验条件
        3.1.2 实验流程
        3.1.3 实验设备
        3.1.4 催化剂
        3.1.5 实验前准备
        3.1.6 实验步骤
    3.2 产物分析及数据处理
        3.2.1 产物分析
        3.2.2 数据处理
    3.3 操作条件对甲醇合成反应的影响
        3.3.1 反应温度的影响
        3.3.2 反应压力的影响
        3.3.3 空速的影响
    3.4 动力学模型及参数估值
        3.4.1 动力学模型
        3.4.2 目标函数
        3.4.3 本征动力学数据
        3.4.4 参数估值
        3.4.5 模型检验
        3.4.6 模型计算值与实验值比较
    3.5 小结
第4章 甲醇合成扩散-反应模型
    4.1 扩散-反应模型的建立
        4.1.1 催化剂内气体扩散过程
        4.1.2 模型方程
        4.1.3 模型求解
    4.2 宏观动力学实验数据
        4.2.1 实验部分
        4.2.2 数据处理
    4.3 内扩散效率因子计算结果
    4.4 操作条件对内扩散效率因子的影响
        4.4.1 温度的影响
        4.4.2 压力的影响
        4.4.3 粒径的影响
    4.5 小结
第5章 气体流动状态下固定床传热模型
    5.1 实验部分
        5.1.1 实验流程
        5.1.2 实验设备
        5.1.3 实验条件
    5.2 实验数据
    5.3 操作条件对温度分布的影响
        5.3.1 预热器出口气体温度的影响
        5.3.2 加热棒温度的影响
        5.3.3 流量的影响
    5.4 固定床传热数学模型
        5.4.1 模型建立
        5.4.2 模型求解
    5.5 结果与讨论
        5.5.1 传热参数的关联
        5.5.2 计算值与实验值比较
        5.5.3 发表的关联式
        5.5.4 颗粒雷诺数的影响
    5.6 小结
第6章 大型甲醇合成反应器数学模拟
    6.1 工艺流程
    6.2 甲醇合成体系
        6.2.1 物料衡算
        6.2.2 加压下混合气体的热容
        6.2.3 反应平衡常数
        6.2.4 各组分逸度系数
        6.2.5 粘度与导热系数
        6.2.6 催化床与换热管内沸腾水间的总传热系数
    6.3 催化床压降
    6.4 反应器数学模型
        6.4.1 模型建立
        6.4.2 模型求解
    6.5 年产180万吨甲醇合成反应器模拟设计
        6.5.1 反应器结构参数
        6.5.2 操作条件
        6.5.3 催化床内温度及浓度分布
    6.6 操作条件的影响
        6.6.1 反应器入口温度的影响
        6.6.2 饱和沸腾水温度的影响
        6.6.3 操作压力的影响
        6.6.4 氢碳比的影响
    6.7 小结
第7章 结论与展望
    7.1 结论
        7.1.1 甲醇合成本征动力学
        7.1.2 甲醇合成扩散-反应模型
        7.1.3 气体流动状态下固定床传热模型
        7.1.4 大型甲醇合成反应器数学模拟
    7.2 展望
符号说明
参考文献
致谢
博士期间发表的主要论文

(5)甲醇气相脱水制二甲醚反应过程研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第1章 引言
    1.1 课题的背景和意义
    1.2 论文的主要内容
    1.3 论文的创新点
第2章 文献综述
    2.1 二甲醚的性质和作用
        2.1.1 二甲醚的性质
        2.1.2 二甲醚的作用
    2.2 二甲醚的生产工艺
        2.2.1 两步法生产工艺
        2.2.2 一步法生产工艺
        2.2.3 二氧化碳加氢合成二甲醚工艺
        2.2.4 生物质合成气制二甲醚工艺
    2.3 甲醇制二甲醚催化剂
        2.3.1 国外甲醇气相脱水催化剂
        2.3.2 国内甲醇气相脱水催化剂
    2.4 甲醇气相脱水法制二甲醚工艺条件
        2.4.1 反应温度的影响
        2.4.2 反应压力的影响
        2.4.3 空速的影响
        2.4.4 原料甲醇浓度的影响
    2.5 甲醇脱水制二甲醚动力学
    2.6 扩散-反应模型及内扩散效率因子
    2.7 甲醇气相脱水制二甲醚反应器的数学模拟
第3章 甲醇脱水催化剂的性能
    3.1 实验部分
        3.1.1 实验流程
        3.1.2 反应器结构
        3.1.3 仪表及校正
        3.1.4 实验条件
        3.1.5 实验步骤
        3.1.6 物料衡算与数据处理
    3.2 催化剂的表征
        3.2.1 XRD表征
        3.2.2 BET测定
        3.2.3 TPD测定
        3.2.4 XRF测定
    3.3 两种催化剂的性能
        3.3.1 催化剂MD-1的反应性能
        3.3.1.1 压力的影响
        3.3.1.2 空速的影响
        3.3.1.3 温度的影响
        3.3.2 催化剂MD-2的反应性能
        3.3.2.1 压力的影响
        3.3.2.2 空速的影响
        3.3.2.3 温度的影响
    3.4 小结
第4章 甲醇气相脱水制二甲醚本征动力学
    4.1 本征动力学实验
        4.1.1 本征动力学实验前准备
        4.1.2 催化剂的填装
        4.1.3 本征动力学实验数据
    4.2 动力学模型
    4.3 模型参数估值
    4.4 模型检验
    4.5 实验值与模型计算值比较
    4.6 小结
第5章 甲醇气相脱水生成二甲醚扩散-反应模型
    5.1 扩散-反应模型的建立
        5.1.1 催化剂颗粒内部气体的扩散
        5.1.2 催化剂导热系数
        5.1.3 甲醇气相脱水制二甲醚扩散-反应模型
        5.1.4 内扩散效率因子
    5.2 模型检验
        5.2.1 甲醇脱水法生成二甲醚宏观反应速率实验测定
        5.2.2 物料衡算
        5.2.3 宏观实验数据
        5.2.4 内扩散效率因子实验值与模型计算值比较
    5.3 圆柱体催化剂颗粒内甲醇浓度分布
    5.4 小结
第6章 甲醇气相脱水生成二甲醚大型反应器模拟
    6.1 甲醇脱水体系基础物性数据
        6.1.1 混合气体的定压热容
        6.1.2 甲醇气相脱水制二甲醚的反应热及平衡常数
        6.1.3 气体混合物的粘度及导热系数
    6.2 五段绝热段间间接换热反应器数学模型
        6.2.1 反应器一维非均相模型
        6.2.2 动力学模型及参数
    6.3 22万吨/年五段绝热段间间接换热反应器模拟与讨论
        6.3.1 原料甲醇流量的影响
        6.3.2 入口甲醇温度的影响
        6.3.3 催化剂颗粒大小的影响
    6.4 管壳型反应器数学模型
    6.5 40万吨/年二甲醚管壳式反应器模拟设计与讨论
        6.5.1 入口甲醇流量的影响
        6.5.2 入口甲醇温度的影响
        6.5.3 反应器进口压力的影响
        6.5.4 沸腾水温度的影响
        6.5.5 催化剂颗粒大小的影响
    6.6 小结
第7章 结论
    7.1 甲醇气相脱水法制二甲醚的本征动力学
    7.2 甲醇气相脱水法制二甲醚扩散-反应模型
    7.3 甲醇气相脱水制二甲醚大型反应器数学模拟
符号说明
参考文献
致谢
项目来源
博士学习阶段论文的发表情况

(6)NC309新型合成甲醇催化剂宏观动力学及内扩散效率因子的研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
前言
第一章 文献综述
    1.1 合成CH_3OH催化剂的历史简介
    1.2 甲醇合成催化剂动力学研究
        1.2.1 甲醇合成反应机理的研究
        1.2.2 甲醇合成反应动力学的研究
    1.3 催化剂内扩散效率因子的研究
第二章 NC309甲醇合成催化剂宏观动力学实验
    2.1 甲醇合成反应体系
    2.2 宏观动力学实验
        2.2.1 实验规划
        2.2.2 实验流程
第三章 NC309催化剂宏观动力学方程
    3.1 物料衡算
    3.2 NC309催化剂宏观动力学数学方程的建立
        3.2.1 选取宏观动力学方程的形式
        3.2.2 相关物理量的关联式
        3.2.3 模型参数求解
        3.2.4 模型检验
第四章 NC309催化剂上反应组分的内扩散效率因子
    4.1 内扩散效率因子的由来及用途
    4.2 合成气在催化剂颗粒上的传递过程
    4.3 催化剂颗粒内合成气扩散-反应数学模型的建立
        4.3.1 甲醇合成关键反应
        4.3.2 扩散-反应模型的简化
        4.3.3 颗粒内扩散-反应数学方程的建立
    4.4 模型的求解
    4.5 结果与讨论
第五章 结论
参考文献
致谢

(7)固定床合成气制二甲醚基础反应工程研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第1章 引言
    1.1 课题的背景和意义
    1.2 论文的主要内容与创新点
第2章 文献综述
    2.1 二甲醚的性质和用途
        2.1.1 二甲醚的性质
        2.1.2 二甲醚的用途
    2.2 二甲醚的生产工艺
        2.2.1 两步法生产工艺
        2.2.2 一步法生产工艺
        2.2.3 CO_2加氢合成二甲醚工艺
        2.2.4 生物质合成二甲醚工艺
    2.3 合成气制二甲醚催化剂
        2.3.1 甲醇合成催化剂
        2.3.2 甲醇脱水催化剂
        2.3.3 合成气一步法制二甲醚催化剂
    2.4 合成气一步法制二甲醚工艺条件
        2.4.1 反应温度的影响
        2.4.2 反应压力的影响
        2.4.3 空速的影响
        2.4.4 原料气组成的影响
    2.5 合成气一步法制二甲醚动力学
    2.6 扩散-反应模型及内扩散效率因子
    2.7 合成气制二甲醚的反应器及数学模拟
        2.7.1 合成气制二甲醚的反应器
        2.7.2 合成气制二甲醚反应器的数学模拟
第3章 合成气一步法制二甲醚本征动力学
    3.1 实验部分
        3.1.1 实验流程
        3.1.2 反应器结构
        3.1.3 仪表及校正
        3.1.4 实验前准备
        3.1.5 实验条件
        3.1.6 实验步骤
        3.1.7 物料衡算
        3.1.8 实验数据
    3.2 本征动力学
        3.2.1 动力学模型
        3.2.2 参数估值
        3.2.3 模型检验
        3.2.4 实验值与模型计算值比较
    3.3 操作条件对合成气一步法制二甲醚反应的影响
        3.3.1 反应温度的影响
        3.3.2 反应压力的影响
        3.3.3 空速的影响
    3.4 小结
第4章 合成气一步法制二甲醚扩散-反应模型
    4.1 扩散-反应模型的建立
        4.1.1 催化剂颗粒内气体的扩散
        4.1.2 催化剂导热系数
        4.1.3 催化剂颗粒内浓度分布及温度分布
        4.1.4 合成气一步法制二甲醚扩散-反应模型
        4.1.5 内扩散效率因子
        4.1.6 方程的求解
    4.2 模型检验
        4.2.1 合成气一步法制二甲醚宏观反应速率实验测定
        4.2.2 物料衡算
        4.2.3 实验数据及处理
    4.3 催化剂颗粒直径对内扩散效率因子的影响
    4.4 反应温度对内扩散效率因子的影响
    4.5 小结
第5章 合成气一步法制二甲醚管壳式固定床反应器模拟
    5.1 管壳式反应器中催化剂的装填方式
    5.2 管壳式反应器数学模型
        5.2.1 反应器一维拟均相模型
        5.2.2 动力学模型及参数
    5.3 基础物性数据
        5.3.1 混合气体的定压热容
        5.3.2 混合气体的导热系数及粘度
        5.3.3 传热系数
    5.4 催化剂装填比例的选择
    5.5 工艺条件的影响
        5.5.1 反应器进口温度的影响
        5.5.2 反应器进口压力的影响
        5.5.3 空速的影响
        5.5.4 沸腾水温度的影响
        5.5.5 反应器进CO浓度的影响
    5.6 小结
第6章 结论
    6.1 合成气一步法制二甲醚的本征动力学
    6.2 合成气一步法制二甲醚扩散-反应模型
    6.3 管壳式固定床反应器数学模拟
符号说明
参考文献
致谢
博士学习期间论文的发表情况

(8)费托合成催化剂反应动力学研究与反应器数学模拟(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第1章 前言
    1.1 研究背景
    1.2 研究目的
    1.3 论文的内容及创新点
第2章 文献综述
    2.1 费托合成反应工艺
    2.2 费托合成反应和反应机理
    2.3 费托合成催化剂
    2.4 费托合成反应动力学
    2.5 费托合成颗粒催化剂的模型
    2.6 费托合成反应器和数学模拟
        2.6.1 费托合成反应器
        2.6.2 费托合成反应器的数学模拟
第3章 蛋壳型钴基催化剂的反应性能
    3.1 实验部分
        3.1.1 实验原料和设备
        3.1.2 实验流程
        3.1.3 实验步骤
    3.2 催化剂的表征方法和产物的分析方法
        3.2.1 扫描电子显微镜(SEM)
        3.2.2 BET吸附分析
        3.2.3 X射线衍射分析(XRD)
        3.2.4 热重—差示扫描量热分析(TG-DSC)
        3.2.5 程序升温还原(TPR)
        3.2.6 产物的分析方法
    3.3 催化剂表征结果与讨论
        3.3.1 催化剂的外部形貌和孔结构
        3.3.2 催化剂的体相表征
        3.3.3 催化剂的热稳定性和还原性
    3.4 催化剂反应结果与讨论
        3.4.1 压力对反应结果的影响
        3.4.2 温度对反应结果的影响
        3.4.3 合成气H2与CO摩尔比对反应结果的影响
        3.4.4 空速对反应结果的影响
    3.5 蛋壳型钴基催化剂的费托合成反应稳定性
    3.6 小结
第4章 蛋壳型钴基催化剂的动力学研究
    4.1 动力学模型
        4.1.1 动力学模型的建立
        4.1.2 CO消耗速率方程
        4.1.3 费托合成产物分布模型
    4.2 实验结果
        4.2.1 实验数据
        4.2.2 物料衡算
    4.3 CO消耗速率模型的参数估值和模型检验
    4.4 碳链增长概率因子α模型
    4.5 操作条件对费托合成反应结果的影响模拟
        4.5.1 压力对费托合成反应结果的影响的模拟计算
        4.5.2 温度对费托合成反应结果的影响的模拟计算
        4.5.3 合成气中H2/CO摩尔比对费托合成反应结果的影响的模拟计算
        4.5.4 空速对费托合成反应结果的影响的模拟计算
    4.6 小结
第5章 蛋壳型钴基颗粒催化剂的扩散—反应模型
    5.1 蛋壳型球形颗粒催化剂的扩散—反应模型
        5.1.1 蛋壳型球形催化剂颗粒内浓度分布
        5.1.2 蛋壳型球形催化剂颗粒内温度分布
    5.2 扩散系数、导热系数和反应热的计算
        5.2.1 扩散系数的计算
        5.2.2 有效导热系数的计算
        5.2.3 反应热的计算
    5.3 蛋壳型钴基颗粒催化剂扩散—反应模型分析
        5.3.1 蛋壳型催化剂颗粒内反应分析
        5.3.2 反应温度对催化剂颗粒内反应结果的影响
        5.3.3 反应压力对催化剂颗粒内反应结果的影响
        5.3.4 颗粒直径对催化剂颗粒内反应结果的影响
    5.4 小结
第6章 管壳型固定床费托合成反应器数学模型
    6.1 合成油中试装置介绍
    6.2 管壳型固定床费托合成反应器数学模型
        6.2.1 费托合成反应器一维拟均相模型
        6.2.2 基础物性数据
    6.3 合成油中试装置工况模拟
        6.3.1 合成油中试装置工况条件
        6.3.2 合成油中试装置工况模拟结果
    6.4 管壳型固定床费托合成反应器模型分析
        6.4.1 反应器入口温度对反应器性能影响
        6.4.2 反应器进口压力对反应器性能影响
        6.4.3 反应器进口气体空速对反应器性能影响
        6.4.4 反应器进H2/CO摩尔比对反应器性能影响
        6.4.5 管外沸腾水温度反应器性能影响
        6.4.6 反应器催化床层高度对反应器性能影响
        6.4.7 反应管管径对反应器性能影响
    6.5 小结
第7章 结论
    7.1 蛋壳型钴基催化剂的性能
    7.2 蛋壳型钴基催化剂的动力学模型
    7.3 蛋壳型钴基颗粒催化剂扩散-反应模型
    7.4 管壳型固定床反应器数学模拟
符号说明
参考文献
致谢
项目来源
博士学习期间论文的发表情况

(9)FeO基熔铁氨合成催化剂的抗毒性能及其中毒机理研究(论文提纲范文)

摘要
英文摘要
第一章 文献综述
    1.1 概述
    1.2 氨合成催化剂的发展概况及国内外研究现状
        1.2.1 传统Fe_3O_4基氨合成催化剂
        1.2.2 新型Fe_(1-x)O基氨合成催化剂
        1.2.3 钌基氨合成催化剂
    1.3 催化剂中毒
        1.3.1 催化剂中毒的几种类型
        1.3.1.1 可逆中毒和不可逆中毒
        1.3.1.2 选择性中毒
        1.3.2 金属催化剂的中毒
        1.3.3 非金属催化剂的中毒
        1.3.4 双功能催化剂的中毒
        1.3.5 毒物的结构和性质对毒性的影响
        1.3.6 熔铁氨催化剂的中毒研究进展
        1.3.6.1 各种常见毒物的作用机理和动力学研究
        1.3.6.2 反应条件对中毒的影响
    1.4 催化剂化学组成与物理结构对中毒过程的影响
        1.4.1 催化剂化学组成中毒过程的影响
        1.4.2 不同前驱体熔铁氨合成催化剂的物理结构比较
    1.5 选题依据和研究内容
    参考文献
第二章 实验
    2.1 实验试剂
    2.2 催化剂的制备
    2.3 催化剂的活性评价
        2.3.1 活性评价装置
        2.3.2 催化剂升温还原方案
        2.3.3 活性评价原理
    2.4 Fe~(2+)/Fe~(3+)的测定
    2.5 催化剂抗毒性能对比实验
    2.6 催化剂的表征
        2.6.1 XRD表征
        2.6.2 SEM-EDS表征
第三章 不同类型熔铁氨合成催化剂可逆中毒过程研究
    3.1 实验毒物的选取和相关浓度计算
        3.1.1 毒物的选取
        3.1.2 毒物浓度及作用时间计算
    3.2 A301型催化剂的可逆中毒和解毒过程研究
        3.2.1 温度对A301型催化剂可逆中毒和解毒过程的影响
        3.2.2 压力对A301型催化剂可逆中毒和解毒过程的影响
        3.2.3 毒物浓度对A301型催化剂可逆中毒和解毒过程的影响
    3.3 A110型催化剂的可逆中毒和再生研究
        3.3.1 温度对A110型催化剂可逆中毒和解毒过程的影响
        3.3.2 压力对A110型催化剂可逆中毒和解毒过程的影响
        3.3.3 毒物浓度对A110型催化剂可逆中毒和解毒过程的影响
    3.4 二种催化剂在同等条件下可逆抗毒性能和解毒能力比较
    3.5 多次可逆中毒对催化剂活性和强度的影响
        3.5.1 多次可逆中毒对催化剂活性的影响
        3.5.2 多次可逆中毒对催化剂强度的影响
    3.6 熔铁氨合成催化剂CO_2可逆中毒机理研究
    3.7 小结
    参考文献
第四章 不同类型熔铁氨合成催化剂不可逆中毒过程研究
    4.1 实验方法
        4.1.1 实验装置与步骤
        4.1.2 相关计算
    4.2 氨合成催化剂的不可逆中毒(硫中毒)研究
        4.2.1 压力对氨合成催化剂的不可逆中毒过程的影响
        4.2.2 温度和毒物浓度对氨合成催化剂的不可逆中毒过程的影响
        4.2.3 催化剂活性和表面硫含量的关系
        4.2.4 催化剂本体硫含量对活性的影响
    4.3 熔铁氨合成催化剂硫中毒机理研究
    4.4 氨合成催化剂的硫中毒的预防和处理
        4.4.1 毒物硫的来源和预防
        4.4.2 硫中毒后的处理
    4.5 小结
    参考文献
第五章 结论与展望
    5.1 工作总结
    5.2 展望
附录
致谢

(10)熔铁氨合成催化剂机械性能研究(论文提纲范文)

摘要
英文摘要
第一章 文献综述
    1.1 概述
    1.2 氨合成催化剂的发展
        1.2.1 传统Fe_3O_4基氨合成催化剂
        1.2.2 新型Fe_(1-x)O基氨合成催化剂
        1.2.3 钌基氨合成催化剂
    1.3 熔铁催化剂的催化机理
        1.3.1 熔铁催化剂的合成氨机理
        1.3.2 电子助剂的作用机理
        1.3.3 结构助剂的作用机理
    1.4 催化剂的热稳定性研究
    1.5 催化剂的机械强度研究
        1.5.1 固体催化剂机械强度的实验研究
        1.5.2 固体催化剂机械强度的理论研究
        1.5.3 固体催化剂力学基础
        1.5.4 固体催化剂机械强度测定
    1.6 选题意义及研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验试剂
    2.2 催化剂的制备及其预还原
        2.2.1 催化剂的制备
        2.2.2 催化剂的预还原
    2.3 催化剂活性评价
    2.4 Fe~(2+)/Fe~(3+)的测定
    2.5 机械强度实验与方法
        2.5.1 磨损强度测定
        2.5.2 整体堆积压碎强度测定
    2.6 耐热稳定性测定
    2.7 催化剂的表征
        2.7.1 TG表征
        2.7.2 XRD表征
第三章 助剂对Fe_(1-x)O基氨合成催化剂热稳定的影响
    3.1 助剂对Fe_(1-x)O基催化剂活性的影响
    3.2 CeO_2的含量对Fe_(1-x)O基催化剂热稳定性的影响
    3.3 MgO的含量对Fe_(1-x)O基催化剂热稳定性的影响
    3.4 小结
第四章 氨合成熔铁催化剂机械性能研究
    4.1 整体堆积压碎强度测定方法的可行性
    4.2 Fe~(2+)/Fe~(3+)对催化剂机械强度的影响
        4.2.1 Fe~(2+)/Fe~(3+)对氧化态催化剂机械强度的影响
        4.2.2 Fe~(2+)/Fe~(3+)对预还原型催化剂机械强度的影响
    4.3 助剂对熔铁催化剂机械强度的影响
        4.3.1 典型电子助剂的影响
        4.3.2 典型结构助剂的影响
    4.4 工业Fe_(1-x)O基氨合成催化剂机械性能研究
        4.4.1 粒度对氧化态Fe_(1-x)O基催化剂磨损强度的影响
        4.4.2 磨耗时间对氧化态Fe_(1-x)O基催化剂磨损强度的影响
        4.4.3 转速对氧化态Fe_(1-x)O基催化剂磨损强度的影响
        4.4.4 ZA-5型催化剂强度的评价
        4.4.5 催化剂应具备的机械强度
    4.5 预还原条件对预还原型Fe_(1-x)O基催化剂强度的影响
        4.5.1 钝化度的影响
        4.5.2 空速的影响
    4.6 小结
第五章 结论与展望
    5.1 工作总结
    5.2 展望
参考文献
附录
致谢

四、不规则形状A301氨合成催化剂内扩散有效因子(论文参考文献)

  • [1]焦炉气甲烷化过程多尺度模拟[D]. 赵一权. 华东理工大学, 2021(08)
  • [2]薄壁多通孔甲烷化催化剂反应工程基础研究[D]. 沈叶婷. 华东理工大学, 2016(08)
  • [3]异形催化剂上乙烯催化氧化的反应工程计算及多尺度模拟[D]. 周继鹏. 华东理工大学, 2016(08)
  • [4]新型甲醇合成催化剂反应工程基础研究及反应器数学模拟[D]. 雷坤. 华东理工大学, 2014(05)
  • [5]甲醇气相脱水制二甲醚反应过程研究[D]. 张梁. 华东理工大学, 2013(08)
  • [6]NC309新型合成甲醇催化剂宏观动力学及内扩散效率因子的研究[D]. 张俊豪. 华东理工大学, 2013(06)
  • [7]固定床合成气制二甲醚基础反应工程研究[D]. 程程远. 华东理工大学, 2011(07)
  • [8]费托合成催化剂反应动力学研究与反应器数学模拟[D]. 鲁丰乐. 华东理工大学, 2010(10)
  • [9]FeO基熔铁氨合成催化剂的抗毒性能及其中毒机理研究[D]. 黄文宏. 浙江工业大学, 2006(12)
  • [10]熔铁氨合成催化剂机械性能研究[D]. 林杰. 浙江工业大学, 2005(06)

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异形A301氨合成催化剂的内扩散效应因子
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